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SAPO-18分子筛的快速合成及其甲醇制烯烃性能

更新时间:2009-03-28

低碳烯烃的传统制备工艺为石脑油蒸汽裂解和催化裂化等,当前石油资源日益匮乏,我国的石油对外依存度逐年增高,这就要求人们开发出非石油路径制取低碳烯烃的新途径[1-2]。甲醇制烯烃(MTO)是以煤为原料,经过甲醇制备低碳烯烃的反应过程,由于我国煤多油少,因此MTO在我国具有很大的应用前景。催化剂性能的好坏是决定MTO工艺盈亏的关键。前人发现,具有CHA结构的SAPO-34对MTO过程具有较好的催化性能,当CHA 结构中出现适量 AEI 结构会提高 SAPO-34对MTO 的催化性能[3]。截止到目前,研究具有AEI结构的SAPO-18分子筛催化MTO过程报道较少。催化寿命、双烯的选择性是MTO 催化剂两个最关键的指标,寿命短,就意味着更多的碳原子转化为积炭,降低了碳原子的有效利用率[4-5]

(二)引介者的再叙述相当于文本的再创造。阅读过程中,儿童读者的接受思维处于较为被动的感悟状态,在思辨思维较弱的环境中,引介者就占据了信息渠道,成为作者的信息代言。于是,究竟是“凤凰涅槃”还是“鸠占鹊巢”,取决于引介者的审美经验和话语态度。“凤凰涅槃”式的阅读引导,在引介者主体经验的转换中已经实现了文本的超越,能够沉积儿童读者审美经验;“鸠占鹊巢”式的阅读混入诸如浅层解构,错误解构,各种思想观念的代言解构等信息屏障,只会将儿童文学的信息引向负面的方向。

SAPO-18分子筛现有的制备方法晶化时间较长,合成的成本较高,不利于其在工业中的推广,所以需要人们探究缩短其结晶时间的方法。OH-由于具有较强的亲核性以及合适的大小,能够亲核进攻Si原子生成五配位硅,从而使Si—O—Si键断裂,加速了硅源的解聚过程,此过程消耗能量为79.1kJ/mol[6]。除了 OH-,·OH 也能促进 Si—O—Si的解聚和缩聚,KONECNY[7]经过计算,·OH 促进Si—O—Si的断开只需要16.7kJ/mol,远远低于OH-离子催化这一过程所需的能量。此外,·OH在催化Si—O—Si键断开过程中生成产物硅氧自由基(Si—O·),OH-离子催化 Si—O—Si键断开过程中生成产物硅氧负离子(Si—O-),前者与水反应所需的能量仅为 27.6kJ/mol,后者与水反应所需能量则高达 61.2kJ/mol[8]。综合考虑,选择·OH 来加速SAPO-18分子筛的结晶,·OH能够促进沸石分子筛中硅酸根离子及硅铝酸根离子的解聚和缩聚,从而加速分子筛的结晶速率,减少结晶时间。FENG等[9-11]通过紫外照射、芬顿反应等方法在合成凝胶中产生·OH来加速沸石分子筛的结晶,其加速效果明显。可见通过向分子筛的合成凝胶中加入自由基或其前体,可以加速分子筛的制备。

本文尝试在 SAPO-18分子筛的合成凝胶中加入过硫酸钾来加速分子筛的结晶。过硫酸钾在加热的条件下能够打开过硫酸根的双氧键,生成硫酸根自由基。在碱性条件下,硫酸根自由基可以和水以及氢氧根离子反应生成活性高的·OH,其可以降低结晶过程中的反应能垒,加速SAPO-18分子筛的结晶过程[12-14],并通过ESR表征和MTO评价等确定最佳的过硫酸钾用量,使其MTO性能最佳。

1 实验

1.1 试剂

硅溶胶,质量分数30%,山东百特新材料有限公司;拟薄水铝石,淄博百大化工有限公司;磷酸,质量分数85%,分析纯,天津市化学试剂三厂;N,N-二异丙基乙胺(DIEA),分析纯,上海瀚思化工有限公司;过硫酸钾,分析纯,上海麦克林生化科技有限公司。

1.2 SAPO-18分子筛的合成

SAPO-18分子筛催化甲醇制烯烃(MTO)的性能测试在固定床上进行,SAPO-18分子筛经压片、粉粹、筛分,得到粒径为 0.245~0.35mm的分子筛催化剂,随后填装在反应器(380mm×10mm×1.5mm的不锈钢管)的中间位置,反应器两端加石英砂填充。预热器在反应器的上部,预热温度设为300℃,反应温度设为 440℃,甲醇需先通过预热器被汽化以后,再到达反应器发生反应。空速(WHSV)5h-1,醇水比为 4∶1。MTO产物采用气相色谱仪进行定性与定量分析,色谱柱为 HP-PLOTQ(30m×0.53mm×40.0μm)毛细管柱,FID 检测器。其中,气相测试条件为色谱柱温度 120℃、汽化室温度150℃、检测室温度150℃。

1.3 SAPO-18分子筛的表征

图2~图5反映了合成凝胶中加入过硫酸钾对分子筛SEM图的影响,图2(d)中样品合成凝胶中未加过硫酸钾,分子筛结晶较差,出现团聚现象,有无定形物生成,表明分子筛结晶未完全,此时晶粒最小。图 2(a)、(b)和(c)样品加入过硫酸钾后,SAPO-18分子筛的形貌变好,粒径变大,立方块结构更明显,无定形物减少,表明分子筛结晶较好[17],但是当过硫酸钾与氧化铝摩尔比为1.6×10-3时,存在无定形物,表明分子筛未结晶完全。由图3可知,当过硫酸钾与氧化铝摩尔比为1.6×10-3[图3(a)]时,SAPO-18分子筛的粒径最大,平均粒径为1.68μm;过硫酸钾与氧化铝摩尔比为0.8×10-3时,平均粒径为1.20μm;过硫酸钾与氧化铝摩尔比为0.4×10-3时,平均粒径为0.95μm;不加过硫酸钾时,平均粒径最小为0.71μm。由图4、图5可知,当结晶时间为48h时,规律基本与结晶时间为30h的一致,在相同的条件下,其粒径略微增大。

图7反映了合成凝胶中加入过硫酸钾对分子筛FTIR图的影响,从图7可以看出,4个样品都具有标准的 SAPO-18分子筛骨架震动吸收谱带。482cm-1附近是SiO4四面体的T—O键弯曲振动峰;530cm-1和 572cm-1附近分别为 SiO4(或 AlO4)和PO4四面体的T—O键弯曲振动峰;635cm-1附近是双六元环的吸收振动峰;734cm-1附近是P—O(或Al—O)的吸收振动峰;1100cm-1附近属于O—P—O键的非对称伸缩振动峰;1215cm-1附近是属于P—O—P(或 P—O—Al)的非对称伸缩振动峰[15,19];1623cm-1附近属于分子筛上所吸附的水的吸收峰;3500cm-1附近属于O—H键的吸收峰。通过观察发现合成凝胶中加入过硫酸钾前后,SAPO-18分子筛的骨架震动吸收谱带基本相同,说明合成凝胶中加入过硫酸钾不会对 SAPO-18分子筛骨架结构的形成产生影响。

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1.4 SAPO-18分子筛的评价

固定床(MR-A-7型微反与膜反应实验装置),天津大学北洋化工实验设备公司;气相色谱仪,GC-2014C型,日本岛津公司。

以N,N-二异丙基乙胺为模板剂,在80℃的条件下按摩尔比 1.60C8H19N∶0.4SiO2∶Al2O3∶0.9P2O5∶50H2O∶xK2S2O8分别将硅源、铝源、磷源、模板剂和水按一定顺序混合,最后加入过硫酸钾,得到不同浓度过硫酸钾的合成凝胶并不断搅拌,混合均匀并陈化1晚后,将制得的凝胶移入内衬聚四氟乙烯套的不锈钢反应釜中,在 160℃的条件下晶化不同的时间,最后经离子交换、洗涤、干燥、焙烧得到SAPO-18分子筛[15]

2 结果与讨论

2.1 SAPO-18分子筛的表征结果

2.1.1 XRD分析

图1反映了合成凝胶中加入 K2S2O8对分子筛XRD图的影响,从图 1(a)可以看出,分子筛在2θ=9.5°、10.6°、13.0°、16.1°、16.9°、17.3°处具有典型的SAPO-18特征衍射峰,表明制备出目标产物SAPO-18分子筛[16-17]。样品a、b和c的衍射峰强度强于样品d,表明合成凝胶中加入K2S2O8后,SAPO-18分子筛的结晶度提高。随着K2S2O8与Al2O3摩尔比的增大,衍射峰强度先增大后减小,其中当K2S2O8与Al2O3摩尔比为0.4×10-3时,其衍射峰强度最强,结晶度最高。图1(a)与图1(b) 规律基本一致,进一步验证了上述结果。

  

图1 合成凝胶中加入不同质量过硫酸钾的SAPO-18分子筛XRD图

 

n(K2S2O8)/n(Al2O3):a—1.6×10-3;b—0.8×10-3;c—0.4×10-3;d—0

2.1.2 SEM分析

  

图2 合成凝胶中加入不同质量过硫酸钾的SAPO-18分子筛晶化30h后的SEM图

  

图3 合成凝胶中加入不同质量过硫酸钾的SAPO-18分子筛晶化30h后粒径统计图

  

图4 合成凝胶中加入不同质量过硫酸钾的SAPO-18分子筛晶化48h后的SEM图

使用日本Rigaku公司的Rigaku Ultima IV型X射线衍射仪(XRD)表征分子筛的纯度,测试条件为Cu Kα(λ= 0.154056nm),扫描电压40kV,扫描电流150mA,扫描速度5°/min,扫描范围为5°~50°。使用德国 Carl Zeiss Jena公司的 ZEISS MERLIN Compact型扫描电镜(SEM)表征形貌,加速电压 3.0kV,样品表面镀金。使用日本 JEOL公司的JES-FA200型电子顺磁共振(ESR)测定·OH,样品加热至90℃,以40mmol/L的DMPO为捕获剂,扫描频率9.67GHz,中心磁场328.9mT,扫描宽度10mT,扫描功率1mW。使用美国PerkinElmer公司的Spectrum One型傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)测定红外光谱,采用KBr压片法制样,扫描波长范围为4000~400cm-1。使用美国Micromeritics公司的AutoChemⅡ2920型化学吸附仪测定分子筛的酸性,测试条件:称取 0.1g样品,在 He流量为30mL/min的条件下升温至300℃,活化1h后降温至 80℃,通氨气吸附饱和,以 10℃/min的升温速率升温至600℃,使用热导检测器采集信号。

  

图5 合成凝胶中加入不同质量过硫酸钾的SAPO-18分子筛晶化48h后粒径统计图

2.1.3 ESR分析

此问题中,更换了那么多配件,油耗的问题还没有解决,建议检测一下尾气成分。如果没有设备,可以在怠速时,使用废旧毛巾将排气管出气口堵死,如果车辆不熄火,接下去就需要检修排气管是否漏气。因为排气管一旦漏气,有多余氧气进入到氧传感器探头,氧传感器就会向电脑报告“混合汽过稀”,电脑就会增加喷油脉宽进行修正,汽油消耗一定会很高。

图6反映了过硫酸钾的量对合成凝胶中羟基自由基含量的影响,从图6可以看出,这4种样品都具有羟基自由基的特征峰,特征谱图为 1∶2∶2∶1,大致出峰位置为 326.44mT、327.91mT、329.41mT、330.89mT。其中样品a和样品d的·OH特征峰强度较弱,说明其·OH含量较少,样品b和样品 c的·OH 特征峰强度较强,说明其·OH 含量多[9]。综合以上现象,表明合成凝胶中加入过硫酸钾后,在加热的条件下,会打开过硫酸根的双氧键,生成硫酸根自由基,硫酸根自由基和水以及氢氧根离子反应产生·OH,其中当过硫酸钾与氧化铝摩尔比为 0.8×10-3和 0.4×10-3时,·OH含量较高。合成凝胶 a中加入的过硫酸钾最多,理应生成较多的·OH,但其·OH衍射峰强度较弱,可能是过硫酸钾过量,产生了过多的·OH,其和 DMPO捕获剂发生了氧化还原反应。当过硫酸钾与氧化铝摩尔比为1.6×10-3时,由XRD(图1)可知,其结晶度不高,由SEM图(图2、图4)可知,其存在无定形物,结晶未完全,这是由于合成凝胶中加入的过硫酸钾过量,生成了过多的·OH,由于分子筛的结晶过程是硅源和铝源先解聚,再围绕模板剂重排聚合[10],过多的·OH使其重排聚合速率过快,导致一部分硅源来不及重排聚合而未参与分子筛结晶[18],所以,合成凝胶中加入过多的过硫酸钾时反而使部分硅源结晶不完全,导致其衍射峰强度变弱。此外由图6中曲线d可知,合成凝胶中不加过硫酸钾时也含有·OH,只是其含量很少。

  

图6 SAPO-18合成凝胶中加入不同质量过硫酸钾的ESR图

 

n(K2S2O8)/n(Al2O3):a—1.6×10-3;b—0.8×10-3;c—0.4×10-3;d—0

2.1.4 FTIR分析

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2.1.5 NH3-TPD分析

由图8可知,100~300℃对应的峰面积为弱酸量,300~500℃对应的峰面积为强酸量。所有的分子筛在190℃和420℃附近都出现了NH3脱附峰,前者为分子筛的弱酸中心,后者为分子筛的强酸中心。观察分子筛的弱酸中心发现,合成凝胶中加入过硫酸钾后分子筛的峰面积增大,表明其酸性位密度增大,酸量增多;观察分子筛的强酸中心发现,合成凝胶中加入过硫酸钾后分子筛的强酸中心对应的 NH3脱附峰向高温方向移动且对应的峰面积增大,表明合成凝胶中加入过硫酸钾后,分子筛的酸强增强,酸性位密度增大,酸量增多。此外,当过硫酸钾与氧化铝摩尔比从 0.4×10-3增大到 1.6×10-3时,分子筛的强酸量增多,弱酸量减少。

  

图7 晶化30h,合成凝胶中加入不同质量过硫酸钾的SAPO-18分子筛FTIR图

 

n(K2S2O8)/n(Al2O3):a—1.6×10-3;b—0.8×10-3;c—0.4×10-3;d—0

  

图8 晶化30h,合成凝胶中加入不同质量过硫酸钾的SAPO-18分子筛NH3-TPD图

2.2 SAPO-18分子筛的MTO催化性能

图9反映了合成凝胶中加入过硫酸钾对分子筛MTO性能的影响,对比不同晶化时间的 SAPO-18分子筛的 MTO性能,在相同的条件下发现当结晶时间从30h增长到48h时,其催化寿命有一定程度的提高,甲醇转化率、双烯选择性未有明显影响。由30h和48h的甲醇转化率可知,在MTO反应初期,几种分子筛的甲醇转化率都很高,接近100%,随着反应的进行,合成凝胶中未加过硫酸钾的分子筛甲醇转化率首先开始下降,当过硫酸钾与氧化铝摩尔比为0.4×10-3时,其甲醇转化率最高,稳定性最好,这与XRD和SEM表征结果一致,证明当过硫酸钾与氧化铝摩尔比为0.4×10-3时,SAPO-18分子筛结晶最好。观察结晶时间分别为30h和48h的SAPO-18分子筛的双烯选择性图,发现与合成凝胶中未加过硫酸钾的样品相比,加入过硫酸钾后SAPO-18分子筛的寿命显著增长,双烯选择性变化不大,这是因为合成凝胶中加入过硫酸钾后会产生·OH,·OH能够加速SAPO-18分子筛的结晶,使其结晶较为完全,得到完整的笼结构和孔道结构,使分子筛的近外表面区域含有更多可接近的笼,降低了分子筛的扩散传质限制[20]和积炭速率,延长了催化寿命。

NH3-TPD测试表明,合成凝胶中未加过硫酸钾时,分子筛的酸性较弱,尤其是酸中心密度过低,使MTO的中间产物二甲醚脱水生成烯烃受阻[21],分子筛快速失活,合成凝胶中加入过硫酸钾后,分子筛的酸中心和酸密度适当提高,中等强度的酸性能够促进二甲醚脱水转化为烯烃,抑制分子筛的积炭失活,延长分子筛的催化寿命。观察发现,随着过硫酸钾与氧化铝摩尔比的增大,其催化寿命先增长后缩短,是因为过硫酸钾与氧化铝摩尔比的大小会对SAPO-18分子筛的晶粒大小产生影响,而分子筛的晶粒大小对其催化MTO过程具有直接影响。由图3、图5可知,当过硫酸钾与氧化铝摩尔比为1.6×10-3和 0.8×10-3时,晶粒较大,分子筛具有较好的骨架结构和较强的择形选择能力,但是当分子筛的粒径较大时,其扩散途径较长,扩散阻力较大,使其传质速率降低,催化寿命缩短;当过硫酸钾与氧化铝摩尔比为0.4×10-3时,SAPO-18分子筛的晶粒大小适中,具有较大的比面积和较短的扩散途径,表现出最高的甲醇转化率和最长的催化寿命;当合成凝胶中不加过硫酸钾时,分子筛的晶粒较小,其外表面容易积炭,导致孔被堵塞而失活[22]

  

图9 合成凝胶中加入不同质量过硫酸钾的SAPO-18分子筛甲醇转化率、双烯选择性图

3 结论

(1)通过在合成凝胶中加入适量过硫酸钾来加速SAPO-18分子筛的结晶。ESR测试表明合成凝胶中加入过硫酸钾后能够产生·OH,·OH能够催化初始凝胶中Si—O—Si键的断开,从而加速初始凝胶的解聚,加速凝胶成核,进而提高SAPO-18分子筛的结晶速率。借助XRD、SEM、FTIR、NH3-TPD等表征进一步证明合成凝胶中加入适量的过硫酸钾后,SAPO-18分子筛的结晶度提高,形貌变好,粒径适中,骨架结构良好,酸性适当增强。其中,当过硫酸钾与氧化铝摩尔比为0.4×10-3时,产生的·OH较多,结晶度最高,形貌最好。

(2)通过比对合成凝胶中加入不同质量过硫酸钾的SAPO-18分子筛的MTO性能,发现合成凝胶中加入过硫酸钾后,SAPO-18分子筛的催化寿命显著增长,其中当过硫酸钾与氧化铝摩尔比为 0.4×10-3时,寿命最长,结晶时间为30h时,寿命达到 70min,结晶时间为 48h时,寿命达到90min。

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张岩,李渊,赵立国,谭小耀,覃环,王秋月,黄从付
《化工进展》 2018年第05期
《化工进展》2018年第05期文献
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